近期發(fā)表于英國(guó)皇家化學(xué)學(xué)會(huì)(Royal Society of Chemistry)旗下《Catalysis Science & Technology》期刊的綜述《Digitalisation of catalytic processes for sustainable production of biobased chemicals and exploration of wider chemical space》指出，氣候危機(jī)迫切需要找到減少石油資源使用的解決方案，例如開發(fā)替代化學(xué)品和燃料，并以木質(zhì)纖維素催化轉(zhuǎn)化為增值化學(xué)品作為案例研究，強(qiáng)調(diào)了數(shù)字技術(shù)的關(guān)鍵作用，包括改進(jìn)數(shù)據(jù)集成、工藝優(yōu)化和催化劑設(shè)計(jì)、合成和表征中的系統(tǒng)級(jí)決策。文中展現(xiàn)了數(shù)字技術(shù)在生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化中的多方面應(yīng)用，同時(shí)也凸顯了流動(dòng)化學(xué)技術(shù)的巨大優(yōu)勢(shì)。論文由利物浦大學(xué)的 Firdaus Parveen 和 Anna G. Slater 共同撰寫。
木質(zhì)纖維素生物質(zhì)是一種用于生產(chǎn)化學(xué)品和燃料的可持續(xù)原料，無(wú)需占用農(nóng)業(yè)用地，通過(guò)光合作用從二氧化碳中產(chǎn)生，在自然界中儲(chǔ)量豐富，每年產(chǎn)量超過(guò) 1700 億噸。然而，現(xiàn)有的木質(zhì)纖維素生物質(zhì)中，僅有 5% 被用于生產(chǎn)化學(xué)品和燃料，其余 95% 都被當(dāng)作廢棄物處理。木質(zhì)纖維素生物質(zhì)的復(fù)雜性質(zhì)和多樣功能，使其轉(zhuǎn)化為商品化產(chǎn)品的過(guò)程既具有挑戰(zhàn)性又耗時(shí)，從而限制了它的應(yīng)用。
為了解決這些挑戰(zhàn)，并實(shí)現(xiàn)從生物質(zhì)中可持續(xù)、高效地生產(chǎn)化學(xué)品，需要采用綜合方法，包括：a)計(jì)算建模；b)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的催化劑設(shè)計(jì)；c)利用人工智能(AI)和機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)工具進(jìn)行工藝優(yōu)化；d)合成技術(shù)，如高通量實(shí)驗(yàn)和流動(dòng)自優(yōu)化系統(tǒng)，以高效探索化學(xué)空間。數(shù)字技術(shù)與流動(dòng)化學(xué)的結(jié)合，有望為這一難題提供新的解決方案。
在數(shù)字催化的數(shù)據(jù)框架方面，文章強(qiáng)調(diào)數(shù)據(jù)標(biāo)準(zhǔn)化和遵循 FAIR 原則，搭建合適的數(shù)據(jù)存儲(chǔ)架構(gòu)；數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的催化劑設(shè)計(jì)與優(yōu)化中，通過(guò)催化劑信息學(xué)和數(shù)據(jù)本體，利用數(shù)據(jù)科學(xué)技術(shù)設(shè)計(jì)新型催化劑。
在數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的催化過(guò)程優(yōu)化以及生物質(zhì)衍生分子的化學(xué)空間探索上，流動(dòng)化學(xué)發(fā)揮著重要的作用。流動(dòng)化學(xué)增強(qiáng)了對(duì)流速、溫度和壓力等參數(shù)的精確控制，憑借反應(yīng)器微型化、高熱傳遞速率和質(zhì)量傳遞速率的特性，極大地提高了過(guò)程效率和可持續(xù)性。通過(guò)與下游處理集成，它能夠?qū)崿F(xiàn)原位過(guò)程監(jiān)測(cè)。將 AI/ML 與流動(dòng)技術(shù)相結(jié)合，可實(shí)時(shí)自動(dòng)調(diào)整反應(yīng)條件，如溫度、壓力、流速和試劑濃度，實(shí)現(xiàn)流動(dòng)優(yōu)化，這對(duì)于提高產(chǎn)率和選擇性、減少浪費(fèi)意義重大。同時(shí)，結(jié)合 AI/ML 與高通量實(shí)驗(yàn)等，借助流動(dòng)化學(xué)，實(shí)現(xiàn)了對(duì)反應(yīng)條件的精準(zhǔn)把控和過(guò)程優(yōu)化，也有助于探索生物質(zhì)衍生分子的化學(xué)空間，實(shí)現(xiàn)新分子的發(fā)現(xiàn)。目前，流動(dòng)化學(xué)已應(yīng)用于將生物衍生化學(xué)品轉(zhuǎn)化為商品化產(chǎn)品如生物基碳酸甘油酯、縮水甘油的生產(chǎn)，展現(xiàn)出良好的應(yīng)用潛力。
總而言之，該綜述揭示了數(shù)字催化在生物質(zhì)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的關(guān)鍵作用，流動(dòng)化學(xué)作為其中重要一環(huán)，通過(guò)與數(shù)字技術(shù)的深度融合，在構(gòu)建數(shù)據(jù)框架、驅(qū)動(dòng)催化劑設(shè)計(jì)與優(yōu)化以及催化過(guò)程優(yōu)化中，為解決生物質(zhì)轉(zhuǎn)化難題提供了完整的數(shù)字化解決方案，推動(dòng)生物質(zhì)在未來(lái)能源和化工領(lǐng)域發(fā)揮重要作用，助力實(shí)現(xiàn)可持續(xù)發(fā)展。
PART.01/ 論文摘要
全球變暖和石油資源枯竭問(wèn)題亟待人們的密切關(guān)注，加速相關(guān)進(jìn)展迫在眉睫。在這些努力中，可以利用數(shù)字化方法，例如探索石化產(chǎn)品的有效替代品，或者高效識(shí)別性能更優(yōu)的分子。木質(zhì)纖維素生物質(zhì)就是一種具有潛力的替代品，它是一種可持續(xù)的原料，可用于生產(chǎn)化學(xué)品和燃料，且不會(huì)與基本糧食供應(yīng)產(chǎn)生競(jìng)爭(zhēng)。然而，木質(zhì)纖維素生物質(zhì)本身結(jié)構(gòu)復(fù)雜，其轉(zhuǎn)化過(guò)程中還存在技術(shù)難題，這些都構(gòu)成了重大障礙，需要采用數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的方法來(lái)解決。文中以木質(zhì)纖維素催化轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品為例，強(qiáng)調(diào)數(shù)字技術(shù)的關(guān)鍵作用，這包括在催化劑設(shè)計(jì)、合成和表征過(guò)程中，改進(jìn)數(shù)據(jù)整合、優(yōu)化工藝以及進(jìn)行系統(tǒng)級(jí)決策。數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法與技術(shù)相輔相成：機(jī)器學(xué)習(xí)(ML)和人工智能(AI)的融合能夠?qū)崿F(xiàn)高效的分子設(shè)計(jì)與優(yōu)化；將 ML/AI 與流動(dòng)化學(xué)以及高通量合成技術(shù)相結(jié)合，則可以提高可擴(kuò)展性和可持續(xù)性。這些創(chuàng)新共同助力化學(xué)工業(yè)更具韌性和可持續(xù)性，降低對(duì)化石燃料的依賴，并減輕對(duì)環(huán)境的影響。
PART.02/ 催化過(guò)程優(yōu)化
催化劑只是其中一部分，在任何催化過(guò)程中，過(guò)程優(yōu)化都至關(guān)重要。對(duì)于生物基分子的催化轉(zhuǎn)化而言，由于生物質(zhì)結(jié)構(gòu)復(fù)雜，這一過(guò)程尤其具有挑戰(zhàn)性。因此，除了尋找高活性、高選擇性、經(jīng)濟(jì)高效且可持續(xù)的催化劑外，還應(yīng)致力于使過(guò)程優(yōu)化更快、更具選擇性且成本效益更高?？梢圆捎脭?shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)和基于ML/AI的方法，并結(jié)合高通量實(shí)驗(yàn)、流動(dòng)技術(shù)和實(shí)時(shí)分析，通過(guò)促進(jìn)快速?zèng)Q策和支持合成方法來(lái)提高過(guò)程性能。這有助于將實(shí)驗(yàn)室規(guī)模的研究轉(zhuǎn)化為工業(yè)規(guī)模的生產(chǎn)，推動(dòng)向生物質(zhì)基經(jīng)濟(jì)的轉(zhuǎn)型。盡管ML/AI與高通量、流動(dòng)和實(shí)時(shí)分析已在藥物化學(xué)以及催化領(lǐng)域得到應(yīng)用，但在生物基轉(zhuǎn)化方面的應(yīng)用實(shí)例卻很少。
Eyke等人強(qiáng)調(diào)了ML與高通量技術(shù)協(xié)同作用對(duì)快速探索化學(xué)空間和優(yōu)化的重要性，通過(guò)實(shí)驗(yàn)和分析數(shù)據(jù)在反饋回路中迭代改進(jìn)ML算法的性能。他們建議將傳統(tǒng)的統(tǒng)計(jì)方法(如實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)(DoE))與ML模型相結(jié)合，以利用兩種方法的優(yōu)勢(shì)，在高維化學(xué)反應(yīng)空間中實(shí)現(xiàn)最佳實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)。為了降低過(guò)程維度的成本，可以采用主成分分析(PCA)等降維算法。貝葉斯神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)可用于構(gòu)建概率代理模型，而“傳統(tǒng)”算法(如神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(NN)和隨機(jī)森林(RF))可作為代理模型來(lái)描述和探索需要優(yōu)化多個(gè)參數(shù)時(shí)產(chǎn)生的高維空間。
選擇節(jié)省時(shí)間和資源的優(yōu)化方法可能具有挑戰(zhàn)性，但在催化領(lǐng)域的應(yīng)用實(shí)例讓人有充分理由去嘗試。Install等人最近將統(tǒng)計(jì)DoE方法與高通量平臺(tái)相結(jié)合，優(yōu)化溶劑組成，以實(shí)現(xiàn)SnCl4·5H2O催化葡萄糖轉(zhuǎn)化為乳酸甲酯的最大轉(zhuǎn)化率。通過(guò)這種策略，僅進(jìn)行了58次實(shí)驗(yàn)就確定了最佳反應(yīng)條件(在甲醇中加入7.5%的水，產(chǎn)率可達(dá)75.9%)。
Yang等人采用機(jī)器學(xué)習(xí)框架進(jìn)行催化劑篩選和過(guò)程優(yōu)化，用于CO2間接加氫制甲醇和乙二醇。最初，基于催化劑描述符(即制備條件、操作參數(shù)和進(jìn)料條件)的數(shù)據(jù)集通過(guò)PCA進(jìn)行分析，然后通過(guò)添加更多催化劑描述符數(shù)據(jù)集進(jìn)一步改進(jìn)。在試驗(yàn)的三種機(jī)器學(xué)習(xí)模型(RF、NN和SVR)中，經(jīng)過(guò)對(duì)每個(gè)模型的超參數(shù)進(jìn)行優(yōu)化(以最小均方誤差(MSE)、平均絕對(duì)誤差(MAE)和最高決定系數(shù)(R2為指標(biāo))，發(fā)現(xiàn)具有兩個(gè)隱藏神經(jīng)層的NN預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率最高。通過(guò)特征工程去除模型中的冗余特征，在最小化數(shù)據(jù)損失的同時(shí)提高了模型的預(yù)測(cè)準(zhǔn)確率。利用Shapley加性解釋(SHAP)對(duì)改進(jìn)后的機(jī)器學(xué)習(xí)模型進(jìn)行解釋，并預(yù)測(cè)空速和氫酯比是影響轉(zhuǎn)化率和產(chǎn)物產(chǎn)率的最重要因素。使用帶有遺傳算法的ML模型來(lái)最大化CO2間接加氫系統(tǒng)的產(chǎn)物產(chǎn)率，結(jié)果表明xMoOx-Cu/SiO2是與其他催化系統(tǒng)相比催化活性最佳的候選催化劑。不過(guò)，在將其應(yīng)用于工業(yè)之前，實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證少不了。Liu等人在生物質(zhì)衍生的乙酰丙酸加氫制γ-戊內(nèi)酯的研究中也采用了類似的方法。通過(guò)ML模型分析和SHAP預(yù)測(cè)，溫度是乙酰丙酸加氫反應(yīng)的重要因素，而多目標(biāo)優(yōu)化的遺傳算法確定Ru/N@CNTs是有前景的催化劑。
Wang等人利用已發(fā)表文獻(xiàn)中的584個(gè)數(shù)據(jù)點(diǎn)構(gòu)建數(shù)據(jù)庫(kù)，訓(xùn)練了一個(gè)ML模型，用于預(yù)測(cè)和優(yōu)化生物質(zhì)焦油的催化蒸汽重整過(guò)程。RF算法預(yù)測(cè)反應(yīng)溫度是影響焦油主要成分甲苯轉(zhuǎn)化率的最重要因素，其次是載體、添加劑、Ni負(fù)載量和煅燒溫度。使用負(fù)載在γ-Al2O3上的Ni-Co作為催化劑進(jìn)行實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證，發(fā)現(xiàn)預(yù)測(cè)結(jié)果與實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)吻合良好。催化過(guò)程中關(guān)鍵參數(shù)的最佳范圍為：反應(yīng)溫度600-700°C，Ni負(fù)載量5-15 wt%，煅燒溫度500-650°C，在該條件下甲苯轉(zhuǎn)化率最高。此外，他們強(qiáng)調(diào)了合適的載體和添加劑的重要性，它們可以提供更多活性位點(diǎn)并促進(jìn)Ni的分散，從而顯著提高催化性能，提升催化劑的活性和穩(wěn)定性。
可重復(fù)的過(guò)程控制，如對(duì)混合、溫度曲線、添加速率等進(jìn)行可靠的維護(hù)和數(shù)據(jù)記錄，與催化劑合成和配方的可重復(fù)性同樣重要；兩者都是有意義的優(yōu)化的基礎(chǔ)。在這方面，數(shù)字化和工業(yè)4.0有望顯著改變化學(xué)品和材料的發(fā)現(xiàn)與開發(fā)。通過(guò)整合流動(dòng)合成、自動(dòng)化、分析和實(shí)時(shí)反應(yīng)控制等多種技術(shù)，該行業(yè)正朝著高效、數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)的發(fā)現(xiàn)和合成協(xié)議邁進(jìn)。
流動(dòng)化學(xué)增強(qiáng)了對(duì)流速、溫度和壓力等參數(shù)的控制，通過(guò)減少浪費(fèi)提高了過(guò)程效率和可持續(xù)性。此外，流動(dòng)化學(xué)支持與下游處理集成，并能夠通過(guò)捕獲大量過(guò)程和產(chǎn)品數(shù)據(jù)進(jìn)行原位過(guò)程監(jiān)測(cè)。Kaisin等人報(bào)告了將生物質(zhì)衍生化學(xué)品轉(zhuǎn)化為藥物成分在化學(xué)、過(guò)程、供應(yīng)鏈和監(jiān)管方面面臨的挑戰(zhàn)。他們強(qiáng)調(diào)了流動(dòng)化學(xué)在以更安全、可擴(kuò)展的方式合成化學(xué)品方面的優(yōu)勢(shì)，同時(shí)還能減少環(huán)境影響并提高過(guò)程效率。結(jié)合下游的過(guò)程分析技術(shù)(PAT)可以提供實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)，并在生產(chǎn)過(guò)程中控制產(chǎn)品質(zhì)量。然而，生物質(zhì)來(lái)源的雜質(zhì)分布多樣及其產(chǎn)生的副產(chǎn)物仍然是一個(gè)主要問(wèn)題。
流動(dòng)化學(xué)也被用于將生物衍生化學(xué)品轉(zhuǎn)化為商品化產(chǎn)品。Muzyka等人采用流動(dòng)過(guò)程大規(guī)模生產(chǎn)生物基碳酸甘油酯，時(shí)空產(chǎn)率達(dá)到2.7 kg·h-1·L-1，環(huán)境因子(E因子)低至4.7。Sivo等人開發(fā)并優(yōu)化了一種從甘油制備縮水甘油的連續(xù)流動(dòng)過(guò)程，解決了反應(yīng)時(shí)間長(zhǎng)、條件苛刻和中間體不穩(wěn)定等問(wèn)題。與間歇法相比，優(yōu)化后的過(guò)程產(chǎn)率更高，反應(yīng)質(zhì)量強(qiáng)度更好，可持續(xù)性更強(qiáng)。進(jìn)一步的探索實(shí)現(xiàn)了縮水甘油衍生物的集成制備，展示了氨解、聚合和甲苯磺?；磻?yīng)的方案，突出了連續(xù)流動(dòng)方法的可擴(kuò)展性和多功能性。技術(shù)經(jīng)濟(jì)和生命周期評(píng)估證實(shí)了其在成本、效率和環(huán)境影響方面的優(yōu)勢(shì)。
連續(xù)流動(dòng)已在多項(xiàng)研究中用于將生物質(zhì)衍生的甘油升級(jí)為精細(xì)化學(xué)品和藥物。然而，在連續(xù)流動(dòng)條件下將其他平臺(tái)化學(xué)品升級(jí)為高附加值化學(xué)品和燃料的路線仍然很少，相關(guān)的多相催化劑研究也有限。
利用下游PAT工具和ML算法進(jìn)行流動(dòng)優(yōu)化，可以實(shí)時(shí)自動(dòng)調(diào)整反應(yīng)條件，如溫度、壓力、流速和試劑濃度。這種自優(yōu)化合成平臺(tái)最大限度地減少了人為干預(yù)，能夠加速確定最佳反應(yīng)參數(shù)，提高產(chǎn)率和選擇性，并減少浪費(fèi)。在有機(jī)分子、藥物和納米顆粒的自動(dòng)化合成方面已有諸多實(shí)例，實(shí)現(xiàn)了具有所需特性的分子的選擇性、經(jīng)濟(jì)高效且可擴(kuò)展的合成。
最近，開發(fā)出了一種結(jié)合主動(dòng)機(jī)器學(xué)習(xí)和“人在回路”的混合工作流程，用于生成信息豐富的數(shù)據(jù)集。Kuddusi等人采用這種方法評(píng)估負(fù)載在Al2O3上的Ni基和Co基催化劑對(duì)CO2熱催化轉(zhuǎn)化為CH4的性能。研究人員在超過(guò)5000萬(wàn)個(gè)潛在實(shí)驗(yàn)的設(shè)計(jì)空間內(nèi)進(jìn)行了48次催化活性測(cè)試，使用自動(dòng)化反應(yīng)器系統(tǒng)確保反應(yīng)條件可控。關(guān)鍵實(shí)驗(yàn)變量包括溫度、壓力、催化劑組成以及合成條件(如煅燒和還原溫度)。該數(shù)據(jù)集訓(xùn)練了三種回歸算法——高斯過(guò)程、RF和極端梯度提升，以預(yù)測(cè)CO2轉(zhuǎn)化率、甲烷選擇性和甲烷時(shí)空產(chǎn)率。特征重要性分析突出了溫度、Ni負(fù)載量和煅燒溫度是影響催化劑活性的關(guān)鍵因素。實(shí)驗(yàn)驗(yàn)證確定了最佳煅燒溫度范圍(673 - 723K)，超過(guò)該范圍，由于材料結(jié)構(gòu)變化，催化劑活性會(huì)降低。該研究展示了將主動(dòng)機(jī)器學(xué)習(xí)與實(shí)驗(yàn)工作流程相結(jié)合優(yōu)化化學(xué)反應(yīng)的潛力，并表明該方法在具有不同設(shè)計(jì)空間的其他反應(yīng)中具有廣泛的適用性。
PART.03/ 生物質(zhì)衍生分子的化學(xué)空間探索
當(dāng)數(shù)據(jù)集被嚴(yán)格記錄時(shí)，從催化反應(yīng)中發(fā)現(xiàn)和探索新的化學(xué)產(chǎn)品就與催化劑和過(guò)程優(yōu)化緊密結(jié)合。AI和ML工具可以通過(guò)處理多維輸入和輸出關(guān)系，如從所需屬性出發(fā)設(shè)計(jì)新型生物質(zhì)衍生的石化產(chǎn)品替代品。ML算法可以分析大量生物質(zhì)衍生化合物的數(shù)據(jù)集，預(yù)測(cè)它們的性質(zhì)，并提出針對(duì)特定應(yīng)用(如生物燃料、生物塑料或藥物)定制的新型分子結(jié)構(gòu)。AI驅(qū)動(dòng)的技術(shù)，如生成模型(如生成對(duì)抗網(wǎng)絡(luò)(GANs)或變分自編碼器)和強(qiáng)化學(xué)習(xí)，能夠探索復(fù)雜的化學(xué)空間，有助于從可持續(xù)原料設(shè)計(jì)分子。這種方法加速了發(fā)現(xiàn)過(guò)程，減少了對(duì)試錯(cuò)實(shí)驗(yàn)的依賴，并通過(guò)優(yōu)化可再生生物質(zhì)資源的價(jià)值實(shí)現(xiàn)，促進(jìn)了循環(huán)生物經(jīng)濟(jì)的發(fā)展。
Batchu等人強(qiáng)調(diào)了探索和加速生產(chǎn)在傳統(tǒng)煉油廠中沒(méi)有類似物的高性能生物質(zhì)基分子的重點(diǎn)領(lǐng)域，主張使用逆合成方法、文本挖掘、自然語(yǔ)言處理和現(xiàn)代機(jī)器學(xué)習(xí)模型來(lái)尋找機(jī)會(huì)。通過(guò)主動(dòng)學(xué)習(xí)方法增強(qiáng)的自動(dòng)化實(shí)驗(yàn)室和模擬數(shù)據(jù)，能夠高效生成熱化學(xué)和動(dòng)力學(xué)數(shù)據(jù)，這對(duì)于開發(fā)詳細(xì)且經(jīng)過(guò)驗(yàn)證的過(guò)程模型、理解產(chǎn)品結(jié)構(gòu) - 屬性關(guān)系以及建立催化劑和溶劑描述符與其性能之間的相關(guān)性至關(guān)重要。
Chang等人使用這些方法確定了用于航空燃料的生物衍生替代品及其催化合成路線，主要基于源自半纖維素原料的呋喃類化合物。自動(dòng)網(wǎng)絡(luò)生成和半經(jīng)驗(yàn)熱化學(xué)計(jì)算預(yù)測(cè)了300多條合成路線中超過(guò)100種潛在的可持續(xù)航空燃料候選物(C8-C16烷烴和環(huán)烷烴)。2-甲基庚烷、乙基環(huán)己烷和丙基環(huán)己烷被認(rèn)為是最有前景的候選物，但它們都需要多個(gè)合成步驟，包括耗能的加氫和脫氧步驟。建議采用多功能催化劑系統(tǒng)進(jìn)行過(guò)程強(qiáng)化，以克服這些挑戰(zhàn)。
Singh等人最近展示了機(jī)器學(xué)習(xí)模型在相對(duì)較小且標(biāo)記稀疏的數(shù)據(jù)集上進(jìn)行反應(yīng)發(fā)現(xiàn)的潛力。RF方法能夠可靠地預(yù)測(cè)亞胺不對(duì)稱加氫反應(yīng)的產(chǎn)率和對(duì)映選擇性。由于從實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)中推導(dǎo)分子特征較為困難，因此反應(yīng)物、溶劑、催化劑等的量子力學(xué)衍生分子描述符(即電荷、頻率、強(qiáng)度、最高占據(jù)分子軌道(HOMO)、最低未占據(jù)分子軌道(LUMO)和核磁共振位移)被用作特征工程的輸入向量?；诤?jiǎn)化分子線性輸入規(guī)范(SMILES)的分子表示和定制的自然語(yǔ)言處理(NLP)技術(shù)的特征學(xué)習(xí)技術(shù)，被證明是預(yù)測(cè)產(chǎn)率和對(duì)映選擇性的有前景的策略。他們采用了遷移學(xué)習(xí)方法，先在一個(gè)大的數(shù)據(jù)集(105-106個(gè)分子)上訓(xùn)練模型以探索潛在化學(xué)空間，然后針對(duì)目標(biāo)反應(yīng)庫(kù)(102-103個(gè)反應(yīng))對(duì)模型進(jìn)行微調(diào)。此外，深度神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)中潛在空間的探索為識(shí)別適合特定反應(yīng)的新型有用底物提供了一種有前景的生成策略。這些方法突出了分子ML在加速反應(yīng)發(fā)現(xiàn)和優(yōu)化方面的潛力。
ML已被用于改進(jìn)可持續(xù)能源和燃料領(lǐng)域新型生物基聚合物的合成和設(shè)計(jì)。Abu Sofian等人的一篇綜述報(bào)道了基于ML的生物聚合物的研究現(xiàn)狀，并強(qiáng)調(diào)了通過(guò)修改算法或探索深度學(xué)習(xí)模型來(lái)增強(qiáng)熱穩(wěn)定性、機(jī)械強(qiáng)度和降低降解率的未來(lái)發(fā)展方向。
同樣，Akinpelu等人強(qiáng)調(diào)了機(jī)器學(xué)習(xí)在熱解領(lǐng)域的應(yīng)用：從生物煉制到產(chǎn)品生命周期末端管理。ML方法，尤其是人工神經(jīng)網(wǎng)絡(luò)(ANN)，由于其能夠模擬“高度非線性”的輸入 - 輸出關(guān)系，在熱解研究中得到廣泛應(yīng)用。他們強(qiáng)調(diào)了ML在加速生物質(zhì)熱解研究、開發(fā)和擴(kuò)大規(guī)模方面的潛力，并建議在生命周期評(píng)估(LCA)和技術(shù)經(jīng)濟(jì)分析中進(jìn)一步應(yīng)用。
需要指出的是，LCA和可持續(xù)性指標(biāo)對(duì)于生物質(zhì)衍生的替代分子與石化產(chǎn)品同樣重要。LCA是一種用于評(píng)估過(guò)程、系統(tǒng)或產(chǎn)品在其整個(gè)生命周期(從原材料提取到處置)內(nèi)環(huán)境影響的方法。LCA的主要目標(biāo)是為決策者提供數(shù)據(jù)，以便選擇滿足社會(huì)需求的可持續(xù)技術(shù)方案。
可持續(xù)反應(yīng)的識(shí)別是一個(gè)復(fù)雜的跨學(xué)科挑戰(zhàn)。Weber等人探討了從可再生和廢棄原料中自動(dòng)發(fā)現(xiàn)和評(píng)估可持續(xù)化學(xué)反應(yīng)路線的不同方法。這些方法借助化學(xué)數(shù)據(jù)智能，聚焦于數(shù)據(jù)、評(píng)估指標(biāo)和決策制定，探索循環(huán)經(jīng)濟(jì)的機(jī)會(huì)。研究發(fā)現(xiàn)，LCA和可持續(xù)性評(píng)估的主要瓶頸是不完整的數(shù)據(jù)集，這阻礙了質(zhì)量平衡計(jì)算，并且難以將區(qū)域廢物流組成、預(yù)處理方法和使用壽命結(jié)束時(shí)的用途等各種數(shù)據(jù)來(lái)源聯(lián)系起來(lái)。為了克服這些問(wèn)題，他們提出了通過(guò)數(shù)字化化學(xué)數(shù)據(jù)、可持續(xù)性評(píng)估指標(biāo)和決策制定進(jìn)行系統(tǒng)反應(yīng)路徑規(guī)劃的路線圖。
PART.04/ 論文結(jié)論與未來(lái)展望
利用源自可再生木質(zhì)纖維素原料的替代分子，可以實(shí)現(xiàn)去化石燃料化，擺脫對(duì)石化產(chǎn)業(yè)的依賴，但這需要跨學(xué)科的合作，以及對(duì)數(shù)據(jù)驅(qū)動(dòng)方法的投入。由于生物質(zhì)及其衍生分子的復(fù)雜特性，將木質(zhì)纖維素生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化為高附加值化學(xué)品和燃料前體的過(guò)程充滿挑戰(zhàn)。在使用多相催化劑時(shí)，由于其本身存在的可重復(fù)性、穩(wěn)定性和耐久性等問(wèn)題，使得這一過(guò)程更加復(fù)雜。
催化過(guò)程的數(shù)字化是解決這一多維度問(wèn)題的潛在方案。在先進(jìn)的優(yōu)化和發(fā)現(xiàn)工作流程中，對(duì)數(shù)據(jù)進(jìn)行記錄、共享、管理、分析和利用，將對(duì)從催化劑開發(fā)、工藝優(yōu)化到替代生物基分子探索的每一個(gè)步驟產(chǎn)生影響。
在這篇展望文章中，我們聚焦于數(shù)字催化的前沿進(jìn)展，探討了如何將這些方法應(yīng)用于生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化。我們需要數(shù)據(jù)框架來(lái)記錄以催化劑為核心的數(shù)據(jù)(合成和表征數(shù)據(jù))和以反應(yīng)為核心的數(shù)據(jù)(反應(yīng)性能數(shù)據(jù))。目前已經(jīng)提出了多種用于多相催化劑和材料合成的數(shù)據(jù)框架，這些框架也可應(yīng)用于生物質(zhì)催化領(lǐng)域。為確保該領(lǐng)域的廣泛應(yīng)用和發(fā)展，這些框架應(yīng)遵循FAIR原則，保證元數(shù)據(jù)以機(jī)器和人類都可讀的格式記錄，并進(jìn)行整理以消除不一致性。本體已被用于以分層方式構(gòu)建龐大的數(shù)據(jù)集，使它們相互關(guān)聯(lián)并便于搜索；這對(duì)于生物質(zhì)催化中的復(fù)雜反應(yīng)過(guò)程尤為重要。通過(guò)這種方式，已報(bào)道的文獻(xiàn)數(shù)據(jù)可用于催化劑設(shè)計(jì)和開發(fā)，借助催化劑信息學(xué)和ML模型為特定轉(zhuǎn)化發(fā)現(xiàn)最佳催化劑，從而增加生物質(zhì)成為化學(xué)供應(yīng)鏈一部分的可能性。
生物質(zhì)轉(zhuǎn)化的多步驟和復(fù)雜性既需要先進(jìn)的解決方案，也為數(shù)字催化方法和反應(yīng)器技術(shù)的發(fā)展帶來(lái)了挑戰(zhàn)。AI/ML與高通量實(shí)驗(yàn)、流動(dòng)反應(yīng)器和實(shí)時(shí)分析的結(jié)合，可以加速工藝優(yōu)化和化學(xué)空間的探索，以發(fā)現(xiàn)新分子。AI/ML模型與實(shí)驗(yàn)設(shè)計(jì)(DOE)和主成分分析(PCA)相結(jié)合，能夠在探索更廣闊的化學(xué)反應(yīng)空間的同時(shí)降低成本。對(duì)于在催化領(lǐng)域使用這些方法的研究群體來(lái)說(shuō)，用實(shí)驗(yàn)數(shù)據(jù)驗(yàn)證和改進(jìn)這些模型是重要的下一步。
實(shí)現(xiàn)生物質(zhì)催化轉(zhuǎn)化數(shù)字化的一個(gè)主要挑戰(zhàn)是缺乏可用的結(jié)構(gòu)化數(shù)據(jù)和元數(shù)據(jù)。未來(lái)的研究應(yīng)專注于在現(xiàn)有的網(wǎng)絡(luò)平臺(tái)上記錄元數(shù)據(jù)，并開發(fā)數(shù)據(jù)框架來(lái)記錄以催化劑和反應(yīng)為中心的數(shù)據(jù)，同時(shí)集成AI/ML工作流程以進(jìn)行工藝優(yōu)化。此外，生命周期評(píng)估(LCA)和可持續(xù)性指標(biāo)的數(shù)據(jù)對(duì)于將實(shí)驗(yàn)室研究轉(zhuǎn)化為工業(yè)規(guī)模生產(chǎn)以及實(shí)現(xiàn)理想的循環(huán)經(jīng)濟(jì)至關(guān)重要。最終，解決這一挑戰(zhàn)需要化學(xué)家、化學(xué)工程師、計(jì)算機(jī)和數(shù)據(jù)科學(xué)家之間的國(guó)際和跨學(xué)科合作；近年來(lái)開發(fā)的方法為將95%未使用的木質(zhì)纖維素原料轉(zhuǎn)化為生物燃料經(jīng)濟(jì)的基礎(chǔ)提供了最大的可能性。
PART.05/ 劃重點(diǎn)
生物質(zhì)作為一種可再生資源，具有巨大的能源潛力。然而，如何高效地將生物質(zhì)轉(zhuǎn)化為高附加值的能源產(chǎn)品，一直是科研領(lǐng)域的熱點(diǎn)問(wèn)題。
從這篇綜述我們可以看到，流動(dòng)化學(xué)在生物質(zhì)轉(zhuǎn)化中具有重要作用。它增強(qiáng)了對(duì)反應(yīng)參數(shù)的控制，提高了過(guò)程效率和可持續(xù)性，支持與下游處理集成，并能進(jìn)行原位過(guò)程監(jiān)測(cè)。通過(guò)結(jié)合下游的過(guò)程分析技術(shù)(PAT)，可以提供實(shí)時(shí)數(shù)據(jù)，控制產(chǎn)品質(zhì)量。目前已應(yīng)用于生物基碳酸甘油酯、縮水甘油等商品產(chǎn)品的生產(chǎn)，展示了其在生物質(zhì)轉(zhuǎn)化中的潛力。
在流動(dòng)化學(xué)領(lǐng)域，數(shù)字技術(shù)正在成為強(qiáng)大的賦能工具。機(jī)器學(xué)習(xí)和人工智能算法可以實(shí)時(shí)分析流動(dòng)化學(xué)過(guò)程中的大量數(shù)據(jù)，實(shí)現(xiàn)對(duì)反應(yīng)條件的精準(zhǔn)控制和優(yōu)化。通過(guò)與流動(dòng)化學(xué)的結(jié)合，數(shù)字技術(shù)能夠加速反應(yīng)優(yōu)化，提高產(chǎn)率和選擇性，減少浪費(fèi)，推動(dòng)流動(dòng)化學(xué)在生物質(zhì)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的更廣泛應(yīng)用，為實(shí)現(xiàn)可持續(xù)的生物質(zhì)基經(jīng)濟(jì)提供強(qiáng)大的技術(shù)支持。
總體而言，這篇論文為我們展現(xiàn)了數(shù)字催化在生物質(zhì)轉(zhuǎn)化領(lǐng)域的巨大潛力，隨著數(shù)字技術(shù)和流動(dòng)化學(xué)技術(shù)的不斷發(fā)展和完善，相信生物質(zhì)將在未來(lái)的能源和化工領(lǐng)域發(fā)揮重要作用。
ABOUT
期刊：Catalysis Science & Technology
通訊作者：Firdaus Parveen
通訊單位：University of Liverpool
論文DOI：10.1039/d4cy01525h
